Catalytically active Au engineered by lattice strain and charge transfer
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안재평 KIST 10족 원소인 Pd과 Pt 촉매는 다양한 수소 분자간 결합을 해리하는 특성을 지니고 있으며 단일 원소로 구성되어 있음에도 불구하고 최고 수준의 촉매 활성과 정반응에 대한 선택성을 갖고 있다. 그러나 매장량이 적고 다른 금속 원소들에 비해 가격이 비싼 문제는 항상 경제적 이슈를 유발한다. 따라서 최근에는 비Pt계 물질을 혼합하여 원자간 변형률을 조정하여 Pt와 유사한 전자구조로 변조시키는 양자 알케미에 기반을 둔 촉매 합성법 및 활용에 대한 연구가 시작되고 있다. 이것은 일찍이 변형공학을 이용하여 밴드갭을 제어함으로써 전자재료 및 소자의 캐리어 농도, 이동도, 작동전압 등을 제어해 온 반도체 공학과 비교될 수 있다. 본 연구에서는 과산화수소 합성 촉매 반응에서 사용되는 Pd를 기반으로 수소분해 및 산소해리 억제 가능한 전자구조를 갖는 금속 촉매를 코어-쉘 구조의 변형률 제어를 통해 설계하고 및 투과전자현미경의 나노빔 회절을 통해 표면의 변형률 및 전자구조 변화를 측정하여 촉매활성 변화를 규명하고자 하였다. Au 쉘의 격자구조 변형량은 수 nm의 Pd입자에 Au를 에피 성장된 Au쉘 두께에 따라 연속적으로 변화시킬 수 있었다. 표면 격자 변형과 촉매 활성 변화의 관계를 설명하기 위해서는 정확한 표면 격자 변형률 측정이 필요하다. 그러나 기존에 사용되는 bulk 기반의 분석(XRD, EXAFS)으로는 내부의 격자 정보가 동시에 측정되고 평균되므로 표면의 격자 변형률을 정확히 측정할 수 없다. 따라서 본 연구에서는 전자현미경의 직경 1 nm의 프로브 크기를 갖는 nano-beam electron diffraction (NED)을 이용하여 10 nm 이하의 작은 촉매로부터 격자 변형률을 측정하여 변형율과 촉매 활성의 관계를 이해하고자 하였다. |